พระที่นั่งอนันตสมาคมสร้างขึ้นในรัชสมัยของพระบาทสมเด็จพระจุลจอมเกล้าเจ้าอยู่หัว โดยทรงพระกรุณาโปรดเกล้าฯ ให้สร้างพระที่นั่งภายในพระราชวังดุสิต โดยตั้งอยู่ทางด้านทิศตะวันออกของพระที่นั่งอัมพรสถาน เพื่อใช้เป็นสถานที่เสด็จออกมหาสมาคม พระองค์ได้เสด็จพระราชดำเนินไปทรงวางศิลาฤกษ์ในวันที่ 11พฤษจิกายน พ.ศ. 2451 พร้อมทั้งพระราชทานชื่อพระที่นั่งว่า พระที่นั่งอนันตสมาคม ซึ่งเป็นชื่อพระที่นั่งองค์หนึ่งภายในพระอภิเนาว์นิเวศน์ พระบรมมหาราชวังที่สร้างขึ้นในรัชสมัยพระบาทสมเด็จพระจอมเกล้าเจ้าอยู่หัว แต่ด้วยสภาพที่ทรุดโทรมยากแก่การบูรณะจึงได้รื้อลง
พระที่นั่งอนันตมหาสมาคมออกแบบโดยมาริโอ ตามานโญ โดยมีเจ้าพระยายมราช (ปั้น สุขุม) เป็นแม่กองจัดการก่อสร้าง แต่พระบาทสมเด็จพระจุลจอมเกล้าได้เสด็จสวรรคตก่อนที่พระที่นั่งจะสร้างเสร็จสมบูรณ์ อย่างไรก็ตาม พระบาทสมเด็จพระมงกุฎเกล้าเจ้าอยู่หัวก็ทรงพระกรุณาโปรดเกล้า ฯ ให้ดำเนินการก่อสร้างพระที่นั่งต่อไปจนเสร็จสมบูรณ์เมื่อปี พ.ศ. 2458 โดยใช้ระยะเวลาก่อสร้างทั้งสิ้น 8 ปี ใช้งบประมาณประมาณ 15 ล้านบาท